"Die Sammlung Augustin, benannt nach dem langjährigen Dom- und Oberdomprediger Christian Friedrich Bernhardt Augustin (1771-1856) aus Halberstadt, stellt den Grundstock des Bestandes dar. Sie umfaßt annähernd 5 000 Drucke, jeweils ca. 1 200 Lutherdrucke vom 16. bis zum 18. Jahrhundert und Veröffentlichungen seiner Zeitgenossen. Bei den etwa 2 600 verbleibenden Schriften handelt es sich um Flugschriften der Reformationszeit, Lebensbeschreibungen Luthers und seiner Zeitgenossen sowie um Jubiläumsliteratur. 1893 erfolgte der Ankauf des Hauptteils der Bibliothek des Begründers der Weimarer Lutherausgabe Joachim Karl Friedrich Knaake (1835-1905). Von 4 168 vorhandenen Titeln gingen 3 027 in den Bestand des Museums über. Hier handelt es sich vorwiegend um Sammel- und Werkausgaben von Humanisten. Reichhaltige Erweiterung der Sammlung erfolgte in führenden deutschen Antiquariaten. Verstärkt wurden neue Sammelschwerpunkte erschlossen, so z. B. Flugschriften zum Dreißigjährigen Krieg, Buchschmuck, Bucheinbände, Bibeldrucke."